Belgrano viajó a España enviado por su padre; llegó a La Coruña y se trasladó luego a Madrid, donde se instaló en la casa de su hermana María Josefa, casada con José Calderón de la Barca, familia de muy buena posición social y económica. Por esa época, en España funcionaban 16 universidades, de las cuáles 11 poseían Facultad de Leyes. La población española era de 10.000.000 de habitantes; dos ciudades, Madrid y Barcelona, con más de 100.000, no tenían universidad; en cambio, centros urbanos que sobrepasaban apenas los 10.000 habitantes contaban con ella.

Las universidades españolas de más prestigio eran las de Salamanca, Valladolid y Alcalá de Henares. Primero fue alumno de la Universidad de Salamanca, después en la de Valladolid y por último, obtuvo la diplomatura de abogado por la de Madrid.

Durante su estadía alcanzó un éxito destacable y prestigio que le permitió obtener del papa Pío VI una autorización para leer toda clase de literatura prohibida. Dicha concesión se le otorgó «... en la forma más amplia para que pudiese leer todo género de libros condenados aunque fuesen heréticos»,​ con la única excepción de las obras obscenas. De esta manera tuvo acceso a los libros de Montesquieu, Jean-Jacques Rousseau y Filangieri; así como pudo imbuirse de las tesis fisiocráticas de François Quesnay. También leyó a los escritores españoles de tendencia ilustrada.

Asimismo se dedicó al estudio de las lenguas vivas, la economía política y el derecho público.

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