Di María debutó en el primer equipo de Rosario Central en 2005 con tan solo 17 años. El técnico por ese entonces, Don Ángel Tulio Zof lo hizo debutar en el empate 2-2 frente a Independiente de Avellaneda en la última fecha del torneo de Apertura, el 14 de diciembre de 2005. Ingresó a los 72 minutos con el dorsal 37.

En el club rosarino jugó en total 39 partidos convirtiendo 6 goles hasta junio de 2007 cuando fue transferido junto a su compañero de equipo Andrés Díaz al SL Benfica de Portugal por alrededor de 6 millones de euros (su transferencia fue en gran parte gracias a su actuación en la Copa Mundial de Fútbol Sub-20 de 2007). Di María había sido pretendido por Boca Juniors, que había ofrecido por su fichaje la cantidad de $6.500.000.

En junio de 2010 fichó por el club español Real Madrid por una cantidad de 25 millones de euros. En su estreno con el Real Madrid en el Estadio Santiago Bernabéu marcó un gran gol de jugada individual contra Peñarol de Uruguay, en un partido amistoso de pretemporada. En una encuesta realizada a los lectores del periódico deportivo Marca durante 2010, Di maria fue elegido como la mejor incorporación de el Real Madrid ese año.

Di María se destacaba por ser un jugador ágil, rápido, capaz de desbordar por las dos bandas. Además de ser un gran regateador.

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